Tornato dall’America, Rotella vive una crisi creativa durante la quale riflette sulle tecniche del collage e dell’assemblage e sulle possibilità espressive della materia. Nascono così opere astratte ottenute dalla giustapposizione di materiali desueti come tele di juta, frammenti di vetro e di manifesti, che testimoniano un’attenzione crescente per gli elementi urbani e quotidiani.
Tra il 1953 e il 1954 si cimenta sui primi piccoli décollages costituiti da vari strati di manifesti prelevati dalla strada. L’atto della lacerazione del manifesto è legato ai concetti di libertà e casualità, nasce in stretto rapporto con la poesia epiltaltica ed è in sintonia con la musica contemporanea, in particolare con il jazz.
I primi critici a vedere la nuova serie di lavori sono Emilio Villa e Cesare Vivaldi. Villa seleziona un décollage per una mostra collettiva tenutasi ad aprile-maggio 1955 alle Zattere del Ciriola a Roma. Nello stesso anno, sul numero di gennaio di “Civiltà delle Macchine”, è riprodotta per la prima volta un’opera di Rotella realizzata con manifesti lacerati.
Oltre ai critici, che accostano il lavoro dell'artista ai maggiori esponenti dell’arte informale come Alberto Burri e Lucio Fontana, anche il mondo delle gallerie si appassiona alla nuova tecnica: si susseguono quindi varie partecipazioni a mostre collettive e personali. In parallelo l’artista porta avanti la ricerca sul retro delle affiches strappate dai muri, giocando sull’aspetto materico e aggiungendo ulteriori chiavi di lettura attraverso titoli evocativi. I retro d’affiches, i cui primi esempi sono realizzati dall’artista a partire dal 1953, sono esposti fin dal 1955.
Frequenta in questo periodo il Caffè Rosati a Roma che diventa un punto d’incontro per molti artisti del periodo come Carla Accardi, Piero Dorazio, Achille Perilli e Giulio Turcato.
Nel 1958 emergono nell’opera décollagista di Rotella le prime immagini tratte dalla grafica pubblicitaria, che testimoniano l’interesse crescente per l’icona di massa e per i dettagli figurativi presenti nei manifesti. L’anno successivo conosce il critico Pierre Restany: i due si legano in un lungo rapporto di amicizia e intesa professionale.
Il Manifesto del Nouveau Réalisme è pubblicato da Restany il 16 aprile 1960. Il movimento è fondato in ottobre presso l’abitazione di Yves Klein in presenza di Arman, François Dufrêne, Raymond Hains, Martial Raysse, Daniel Spoerri, Jean Tinguely, Jacques Villeglé e lo stesso Restany. César e Rotella prendono parte alle successive manifestazioni del gruppo al quale si uniscono anche Niki de Saint Phalle, Gérard Deschamps e infine Christo.
Nel 1961 Rotella vive tra Roma e Parigi, dove entra in contatto con Jeannine de Goldschmidt, moglie di Restany e proprietaria della Galerie J, dove espongono tutti gli artisti del Nouveau Réalisme. In questo periodo utilizza oggetti trovati nei mercatini delle pulci che poi assembla in studio in opere come Il canto d’amore dei pesci (1961).
Tra il 1961 e il 1962 espone in due mostre cruciali tenutesi a New York: “The Art os Assemblage” (The Museum of Modern Art) e “New Realists” (Sidney Janis Gallery).
Nel maggio 1963 è pubblicata la prima monografia dedicata al lavoro dell’artista: Rotella: dal décollage alla nuova immagine, a cura di Restany.
Nel 1963 Rotella dà avvio alla sperimentazione di una tecnica che si avvale di procedimenti fotomeccanici di riproduzione: i riporti fotografici, definiti spesso anche tele emulsionate o reportages. Questa tecnica è impiegata in due principali nuclei iconografici: i reportages socio-politici e i ritratti.
Il 18 febbraio 1964 l’artista è arrestato per possesso e spaccio di stupefacenti e commercio di materiale pornografico. Passerà cinque mesi nel carcere di Regina Coeli intrattenendo un assiduo rapporto epistolare con il gallerista Plinio De Martiis, incaricato di organizzare la sala personale che è stata assegnata a Rotella in occasione della XXXII Biennale di Venezia. Per l’esposizione vengono scelti i grandi décollages realizzati negli anni precedenti: il trionfo dell’immagine va di pari passo con la consacrazione della Pop Art avvenuta proprio in quella Biennale il cui premio va a Robert Rauschenberg. Il 17 luglio 1964 – grazie anche alle testimonianze rilasciate durante il processo da Toti Scialoja, Cesare Vivaldi e Maurizio Calvesi – Rotella è scarcerato per insufficienza di prove. Durante l’estate visita la propria sala alla Biennale in compagnia di Lucio Fontana.
In sequito alle vicende giudiziarie decide di trasferirsi a Parigi dall'autunno 1964.